电偏置相敏成像传感器研究获进展

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电偏置相敏成像传感器是一种将电化学和椭偏光学方法复合而成的表面表征手段,能够实时原位探测固液界面处发生电子交换时固相表面的变化。应用该传感器时,通常需要对界面处施加一外部电势,但是,该电势会改变固相表面的性质,进而影响传感器的响应。针对这一问题,由中国科学院力学研究所纳米生物光学课题组和葡萄牙里斯本大学化学和生物化学系组成的联合团队研究了外部电势对固相表面的影响,发现了该传感器对外部电势的定量响应关系,相关成果在2月18日在线发表于美国化学学会刊物《分析化学》杂志(Liu,
et al, Anal. Chem. 88: 3211)。

人工微结构超表面的提出,为人类操控光提供了新的自由度。这种超表面可以实现位置依赖的相位梯度分布,即使在入射光角度固定的前提下,仅改变材料表面的相位梯度值,也可以简单操控透射光的方向。不仅如此,通过对材料微纳结构的设计,可以获得任意的相位分布。与那些需要依靠相位积累来实现塑造波前的传统光学器件相比,这种梯度渐变超表面将具有更加丰富的光学性质,并在光束偏转、超分辨成像、平面透镜、全息成像等领域表现出了极大的研究价值和广泛的应用前景。

电偏置相敏成像传感器可以在固相表面施加不同电化学条件,同时以偏振光波为探测光照射该表面。在全内反射模式下,入射光波在固相表面上发生全反射,此时固相表面会对入射光波进行调制,进而引起反射光偏振态的改变。通过比较光波偏振态的改变,便能推导出固相表面的微小变化,实现对界面处厚度仅为亚纳米量级的超薄膜层的测量。目前,该传感器已经成功用于固液界面处分子吸附与脱吸附过程的实时原位监测。在固液界面处,由于两相电势的不同,会形成自发电势。施加电势后,界面电荷平衡被打破,界面处的电势会发生变化;另一方面,分子吸附与脱吸附行为也会影响界面处的自发电势并导致固相表面性质的改变。因此,为了准确地监测分子在固相表面上的吸附和脱吸附行为,就必须去除外加电势对固相表面的影响。

在光学结构和器件的研究领域,对光强度的调控能力(即光反射或者折射的效率)是一个非常重要的指标。然而对于超表面结构来说,依赖结构单元的散射实现的异常斯涅耳定律效应,其反射和折射效率都远低于在常规界面处发生的传统反射和折射的效率。尽管通过一些复杂的设计可以改善这一问题,比如在结构单元之间增加光栅结构以提高效率或者利用多层金属/介质结构以提高光控制能力,但是这样的设计增加了制备工艺的复杂程度,并且使其对几何尺寸误差的容忍度降低。利用超表面实现对圆偏振电磁波的透射波和反射波的相位和振幅的调控是超表面应用的基础,但是基于目前方法产生的异常偏转波束的效率很低,而且工作波段非常窄,这是超表面在应用方面所面临的重要问题。

力学所纳米生物光学课题组博士生刘巍和副研究员牛宇利用电偏置相敏成像传感器研究了电势对固相表面的作用,证明了固液界面处电势的变化不仅会引起界面附近液相折射率的改变,还会调制固相表面的复折射率,而这些改变对于该传感器的影响是不可忽略的,特别是针对痕量小分子的探测,得出了外部电势与传感器信号的定量响应关系。通过理论计算辅助引入参考信号的方法,能够有效剔除电势扰动的影响。该成果对电偏置相敏成像传感器的应用具有重要的指导意义。

最近中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室微加工实验室在人工超表面结构的设计、加工及光学特性调控等方面取得一系列进展,研究结果发表在Light:Science
& Applications
(2015, 4, e308) 和Advanced Functional Materials(2015,
25,
704)。在此基础上,该实验室的工程师刘哲、唐成春以及研究员李俊杰、顾长志与南开大学物理科学学院教授田建国和副教授陈树琪等合作,利用纳米天线对于入射光波偏振态调制的特性,证明了调制效率与纳米天线物理特性的关系,设计和提出了多棒纳米天线超表面结构,并利用纳米加工技术实现了样品的制备。研究结果表明多棒纳米天线超表面结构具有的等离子激元杂化和耦合,使得该超表面结构在调制效率和调制频率范围上得到了成倍的提升,更接近理论上的极限值,突破了可见光和近红外波段超表面效率低所面临的重大挑战。同时,由于该超表面具有改变圆偏振光偏振特性,因此该结构器件能够广泛应用于偏振检测、偏振分束、相干调制等纳米光学以及光子学领域。相关研究结果作为Inside
back cover
发表在Advanced Functional Materials 2015, 25, 5428-5434上。

上述研究获得了科技部“973”项目“超灵敏微纳生物化学传感器集成自治系统基础研究(2015CB352100)”和科技部国际合作专项“检测肿瘤标志物和生物需氧量的新型改性表面的合作研究(2015DFG32390)”等支持,由力学所纳米生物光学课题组研究员靳刚主持完成。

该系列项工作得到了国家自然科学基金“纳米制造基础研究”重大研究计划重点及集成项目、面上基金和中国科学院的支持。

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